簡易檢索 / 詳目顯示

回結果列表
研究生： 陳昕楷
Hsin-Kai Chen
論文名稱： 竹筆尖電噴灑質譜技術開發暨研究
Electrospray ionization using a bamboo pen nib
指導教授： 林震煌
Lin, Cheng-Huang
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2015
畢業學年度： 103
語文別： 中文
論文頁數： 94
中文關鍵詞： 竹筆尖電噴灑質譜法 、快速篩選 、對氯安非他命 、狡詐家安非他命
英文關鍵詞： nib-spray/MS, rapid screen, para-chloroamphetamine, designer drugs
DOI URL： https://doi.org/10.6345/NTNU202205347
論文種類： 學術論文
相關次數： 點閱：136  下載：0 
分享至:
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報

    • 本研究開發新穎之高靈敏度竹筆尖電噴灑質譜法 (nib-spray/mass spectrometry)，透過被塑型之竹筆尖進行樣品承載與電噴灑游離。竹筆尖可連接到各式電噴灑游離質譜系統。直接使用移液器滴加待測液體到竹筆尖噴嘴上即可逕行分析檢定。竹筆尖噴嘴以開狹縫寬 ~7.5 μm前端閉口當作微儲液槽，此特性可使質譜儀瞬間接收到大量的離子並且防止溶液擴散損失，有助於提高偵測之靈敏度。施予高電壓至竹筆尖噴嘴做電噴灑游離時，樣品迅速的被噴灑進入質譜儀。使用竹筆尖電噴灑游離可迅速的偵測到最大離子層析強度訊號，顯著提高偵測極限。相較於傳統的紙片電噴灑游離質譜法與竹籤電噴灑游離質譜法檢測對-氯安非他命的偵測極限100 ng/mL、50 ng/mL，以竹筆尖電噴灑游離質譜法對於對-氯安非他命偵測極限可達10 ng/mL，本研究將詳細介紹如何使用竹筆尖電噴灑游離、最佳位置、各類狡詐家安非他命檢測與唾液樣品分析。

    A novel and highly sensitivity electrospray ionization method, nib spray-mass spectrometry (NS-MS), is described. A bamboo pen nib was shaped and used for sample loading and ionization. The nib can be directly connected to ESI ion sources of various mass spectrometers. The sample solution can be loaded onto the nib by normal pipetting. The sample solution slips into the seam (width, ~7.5 µm) of the nib by capillary attraction. Meanwhile, the seam functions as a micro reservoir and prevents the sample solution from spreading to the surface. When a high voltage is applied to the nib, the sample solution is rapidly ejected and ionized toward the mass inlet. Since ionization occurs within a very short period, an abundance of ions is formed, leading to a dramatic improvement in the limit of detection. Using para-chloroamphetamine as a model compound, the limit of detection was determined to be 10 ng/mL. In contrast to this, when the traditional methods were used, including paper-spray and wooden tip-spray, the limits of detection were 100 and 50 ng/mL, respectively. Detailed information on how to make a bamboo pen nib, the optimized position for ionization, the detection of kinds of designer drugs and its application for the analysis of a saliva sample are also reported.

    第一部份 摘要 I Abstract II 目錄 III 圖目錄 VI 表目錄 IX 第一章 緒論 1 1-1 研究目的 1 1-2 研究介紹 2 1-3 分析物簡介 5 第二章 分析方法及原理 10 2-1 液相層析電噴灑串聯式質譜儀(LC/ESI-MS)起源 10 2-2 電噴灑游離法發展演進 11 2-3 電噴灑離子化原理與機制 16 第三章 儀器、藥品與實驗方法 19 3-1 竹筆尖噴嘴製作工法 19 3-2 竹筆尖電噴灑游離質譜法 (nib-spray/ESI-MS) 25 3-3 儀器及周邊設備列表 27 3-4 藥品列表 29 3-5 唾液真實樣品前處理 31 第四章 結果與討論 32 4-1 毒品標準品的偵測 32 4-1-1 實驗條件 32 4-1-2 樣品配置 32 4-2 竹筆尖噴嘴開口、閉口對訊號強度之影響 33 4-3 竹筆尖噴嘴長度對訊號強度之影響 37 4-4 竹筆尖電噴灑法最佳位置 40 4-5 各種游離法之偵測極限比較 42 4-6 不同樣品之偵測 44 4-7 比較paper-spray與nib-spray檢測結果 51 4-8 取締藥錠真實樣品偵測 57 4-8-1 實驗條件 57 4-8-2 樣品配置 57 4-8-3 偵測結果 58 4-9 唾液真實樣品偵測 61 4-9-1 實驗條件 61 4-9-2 樣品配置 61 4-9-3 檢測結果 61 第五章 結論 63 第二部份 第一章 緒論 65 1-1 研究目的 65 1-2 分析物簡介 65 第二章 儀器與實驗方法 70 2-1 改良竹筆尖電噴灑游離裝置 70 第三章 結果與討論 72 3-1 低溫竹筆尖電噴灑游離質譜法檢驗無機金屬錯合物 72 3-1-1 低溫竹筆尖電噴灑游離法實驗條件 73 3-1-2 Fe(II)(C41H43N3O2)樣品配置 73 3-1-3 採用低溫竹筆尖電噴灑游離法檢測結果 74 3-2 負電模式檢測無機金屬團簇 77 3-2-1 負電竹筆尖電噴灑游離法實驗條件 77 3-2-2 [PPN]2[Te2Mn4(CO)12]樣品配置 78 3-2-3 採用負電竹筆尖電噴灑游離法檢測結果 78 第四章 結論 85 參考文獻 86 期刊論文與研究發表 94

    [1] N. E. Gary, P. Saidi, Am. J. Med. 64 (1978) 537.
    [2] R. A. Glennon, J. Med. Chem. 30 (1987) 1.
    [3] S. P. Vorce, J. M. Holler, B. Levine, M. R. Past, J. Anal. Toxicol. 32 (2008) 444.
    [4] D. M. Bush, Forensic Sci. Int. 174 (2008) 111.
    [5] B. Holmstedt, W. J. A. Vandenheuvel, W. L. Gardiner, E. C. Horning, Anal. Biochem. 81 (1964) 51.
    [6] F. Centini, A. Masti, I. B. Comparini, Forensic Sci. Int. 83 (1996) 161.
    [7] J. Segura, R. Ventura, C. Jurado, J. Chromatogr. B Biomed Sci. Appl. 713 (1998) 61.
    [8] D. Hensley, J. T. Cody, J. Anal. Toxicol. 235 (1999) 18.
    [9] C. Jurado, M. P. Gimenez, T. Soriano, M. Menendez, M. Repetto, J. Anal. Toxicol. 24 (2000) 11.
    [10] J. L. Valentine, R. Middleton, J. Anal. Toxicol. 24 (2000) 211.
    [11] M. Pellegrini, F. Rosati, R. Pacifici, P. Zuccaro, F. S. Romolo, A. Lopez, J. Chromatogr. B 769 (2002) 243.
    [12] H. Inoue, Y. Iwata, T. Kanamori, H. Miyaguchi, K. Tsujikawa, K. Kuwayama, H. Tsutsumi, M. Katagi, H. Tsuchihashi, T. Kishi, Jpn. J. Sci. Tech. Iden. 9 (2004) 165.
    [13] S. P. Vorce, J. H. Sklerov, J. Anal. Toxicol. 28 (2004) 407.
    [14] S. D. Brandt, S. Freeman, I. A. Fleet, P. McGaph, J. F. Alder, Analyst 130 (2005) 330.
    [15] J. M. Wilson, F. McGeorge, S. Smolinske, R. Meatherall, Forensic Sci. Int. 148 (2005) 31.
    [16] T. Ishida, K. Kudo, A. Kiyoshima, H. Inoue, A. Tsuji, N. Ikeda, J. Chromatogr. B 823 (2005) 47.
    [17] R. Kikura-Hanajiri, M. Hayashi, K. Saisho, Y. Goda, J. Chromatogr. B 825 (2005) 29.
    [18] T. Kanamori, K. Kuwayama, K. Tsujikawa, H. Miyaguchi, Y. Iwata, H. Inoue, T. Kishi, J. Health Sci. 52 (2005) 425.
    [19] T. Kanamori, M. Nagashima, J. Suzuki, T. Seto, I. Yasuda, T. Sci. Int. 148 (2005) 31.
    [20] S. D. Brandt, D. Mansell, S. Freeman, I. A. Fleet, J. F. Alder, J. Pharm. Biomed. Anal. 41 (2006) 872.
    [21] A. Nakamoto, A. Namera, M. Nishida, M. Yashiki, T. Kuramoto, K. Kimura, Forensic Toxicol. 25 (2007) 1.
    [22] T. Kamata, M. Katagi, H. Kamata, A. Miki, N. Shima, K. Zaitsu, M. Nishikawa, H. Tsuchihashi, J. Health Sci. 53 (2007) 585.
    [23] M. Takahashi, M. Nagashima, J. Suzuki, T. Seto, I. Yasuda, T. Yoshida, J. Health Sci. 54 (2008) 89.
    [24] F. Westphal, T. Junge, U. Girreser, S. Stobbe, S. B. Perez, Forensic Sci. Int. 187 (2009) 87.
    [25] K. M. Abdel-Hay, T. Awad, J. DeRuiter, C. R. Clark, Forensic Sci. Int. 195 (2010) 78.
    [26] T. L. Chang, K. W. Chen, Y. D. Lee, K. Fan, J. Clin. Lab. Anal. 13 (1999) 106.
    [27] J. F. Van Bocxlaer, K. M. Clauwaert, W. E. Lambert, D. L. Deforce, E. G. Van den Eeckhout, A. P. De Leenheer, Mass Spectrom. Rev. 19 (2000) 165.
    [28] A. Numan, N. D. Danielson, Anal. Chem. Acta 460 (2002) 49.
    [29] S. Laks, A. Pelander, E. Vuori, E. Ali-Tolppa, E. Sippola, I. Ojanpera, Anal. Chem. 76 (2004) 7375.
    [30] E. Tanaka, T. Kamata, M. Katagi, H. Tsuchihashi, K. Honda, Forensic Sci. Int. 163 (2006) 152.
    [31] L. Sleno, R. F. Staack, E. Varesio, G. Hopfgartner, Rapid Commun. Mass Spectrom. 21 (2007) 2301.
    [32] T. Kanamori, K. Kuwayama, K. Tsujikawa, H. Miyaguchi, Y. T. Iwata, H. Inoue, Xenobiotica 38 (2008) 1476.
    [33] T. Kamata, M. Katagi, H. Tsuchihashi, Forensic Toxicol. 28 (2010) 1.
    [34] U. Antia, M. D. Tingle, B. R. Russell, J. Forensic Sci. 55 (2010) 1311.
    [35] S. Elliott, Bioanalysis 3 (2011) 249.
    [36] A. Namera, A. Nakamoto, T. Saito, M. Nagao, Forensic Toxicol. 29 (2011) 1.
    [37] H. Wang, J. J. Liu, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Angew. Chem. 49 (2010) 877.
    [38] J. J. Liu, H. Wang, N. E. Manicke, J. M. Lin, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Anal. Chem. 82 (2010) 2463.
    [39] W. Xu, N. E. Manicke, G. R. Cooks, Z. Ouyang, J. Assoc. Lab. Auto 15 (2010) 433.
    [40] S. Jain, A. Heiser, A. R. Venter, Analyst 136 (2011) 1298.
    [41] H. Wang, N. E. Manicke, Q. A. Yang, L. X. Zheng, R. Y. Shi, R. G. Cooks, O. Y. Zheng,Anal. Chem. 83 (2011) 1197.
    [42] Z. Zhang, W. Xu, N. E. Manicke, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Anal. Chem. 84 (2011) 931.
    [43] A. Y. Li, H. Wang, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Chem. Commun. 47 (2011) 2811.
    [44] N. E. Manicke, Q. A. Yang, H. Wang, S. Oradu, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Int. J. Mass. Spectrom. 300 (2011) 123.
    [45] N. E. Manicke, P. Abu-Rabie, N. Spooner, Z. Ouyang, R. G. Cooks, J. Am. Soc. Mass. Spectrom. 22 (2011) 1501.
    [46] R. D. Espy, N. E. Manicke, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Analyst 137 (2012) 2344.
    [47] Z. Zhang, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Analyst 137 (2012) 2556.
    [48] S. A. Oradu, R. G. Cooks, Anal. Chem. 84 (2012) 10576.
    [49] Z. Zhang, W. Xu, N. E. Manicke, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Anal. Chem. 84 (2012) 31.
    [50] Q. Yang, N. E. Manicke, H. Wang, C. Petucci, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Anal. Bioanal. Chem. 404 (2012) 1389.
    [51] R. D. Espy, A. R. Muliadi, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Int. J. Mass spectrom. 167 (2012) 325.
    [52] Q. Yang, H. Wang, J. D. Maas, W. J. Chappell, N. E. Manicke, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Int. J. Mass spectrum. 312 (2012) 201.
    [53] J. J. Liu, H. Wang, N. E. Manicke, J. M. Lin, R. G. Cooks, Z . Ouyang, Anal. Chem. 82 (2010) 2463.
    [54] H. Wang, J. J. Liu, R. G. Cooks, Z. Ouyang, Angew. Chem. 49 (2010) 877.
    [55] H. Wang, N. E. Manicke, Q. A. Yang, L. X. Zheng, R. Y. Shi, R. G. Cooks, O. Y. Zheng, Anal. Chem. 83 (2011) 1197.
    [56] A. Y. Li, H. Wang, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Chem. Commun. 47 (2011) 2811.
    [57] N. E. Manicke, Q. A. Yang, H. Wang, S. Oradu, Z. Ouyang, R. G. Cooks, Mass. Spectrom. 300 (2011) 123.
    [58] D. Hess, C. Bruecker, F. Hegner, A. Balmert, H. Bleckmann, Plos One 8 (2013) .
    [59] H. H. Maurer, Anal. Bioanal. Chem. 381 (2005) 110.
    [60] M. Concheiro, A. de Castro, Ó. Quintela, A. Cruz, M. López-Rivadulla, Forensic Sci. Int. 150 (2005) 221.
    [61] E. L. Øiestad, U. Johansen, A. S. Christophersen, Clin. Chem. 53 (2007) 300.
    [62] M. Concheiro, A. de Castro, Ó. Quintela, A. Cruz, M. López-Rivadulla, Forensic Sci. Int. 170 (2007) 156.
    [63] E. Dziurkowska, M. Wesolowski, Chromatographia 70 (2009) 769.
    [64] F. Tretter, Nervenarzt. 68 (1997) 922.
    [65] M. Takahashi, M. Nagashima, J. Suzuki, T. Seto, I. Yasuda, T. Yoshida, Talanta 77 (2009) 1245.
    [66] R. L. Cowan, E. J. Charboneau, M. M. Benningfield, T. B. Monroe, Neuroimaging. (2013) 665.
    [67] J. L. Poklis, D. J. Clay, A. Poklis, J. Anal. Toxicol. 38 (2014) 113.
    [68] V. L. Tal'roze, G. V. Karpov, I. G. Gordetskii, V. E. Skurat, J. Phys. Chem. 42 (1968) 1658.
    [69] A. O. Nier, Rev. Sci. Instrum. 18 (1947) 415.
    [70] M. S. B. Munson, F. H. Field, J. Am. Chem. Soc. 88 (1960) 2621.
    [71] R. P. W. Scott, C. G. Scott, M. Munroe, J. Jr. Hess, J. Chromatogr. Sci. 99 (1974) 395.
    [72] E. C. Horning, D. I. Carroll, I. Dzidic, K. D. Haegele, M. G. Hornig, R. N. Stillwell, J. Chromatogr. Sci. 12 (1974) 725.
    [73] M. Yamashita, J. B. Fenn, J. Phys. Chem. 88 (1984) 4451.
    [74] J. Zeleny, Phys. Rev. 10 (1917) 1.
    [75] M. Dole, L. L. Mack, R. L. Hines, R. C. Mobley, L. D. Ferguson, M. B. Alice, J. Chem. Phys. 49 (1968) 2240.
    [76] L. L. Mack, P. Kralic, A. Rheude, M. Dole, J. Chem. Phys. 52 (1970) 4977.
    [77] J. B. Fenn, M. Mann, C. K. Meng, S. F. Wong, G. M. Whitehouse, Science 246 (1989) 64.
    [78] S. F. Wong, P. Kralic, J. B. Fenn, J. phys. Chem. 92 (1988) 546.
    [79] M. L. Aleksandrov, L. N. Gall, V. A. Shkurov, V. A. Pavlenko, N. V. Krasnov, V. I. Nikolaev, Anal. Chem. 39 (1984) 1268.
    [80] N. B. Cech, C. G. Enke, Mass Spectrom. Rev. 20 (2001) 362.
    [81] J. A. Loo, C. G. Edmonds, H. R. Udseth, R. D. Smith, Anal. Chem. 62 (1990) 693.
    [82] R. D. Smith, J. A. Loo, C. G. Edmonds, C. J. Barinaga, H. R. Udseth, Anal. Chem. 62 (1990) 882.
    [83] A. P. Bruins, T. R. Covey, J. D. Henion, Anal. Chem. 59 (1987) 2642.
    [84] J. A. Olivares, N. T. Nguyen, C. R. Yonker, R. D. Smith, Anal. Chem. 59 (1987) 1232.
    [85] J. H. Wahl, D. R. Goodlett, H. R. Udseth, R. D. Smith, Anal. Chem. 64 (1992) 3194.
    [86] M. Wilm, M. Mann, Anal. Chem. 68 (1996) 1.
    [87] M. Wilm, M. Mann, J. Mass Spectrom. Ion Process 136 (1994) 167.
    [88] M. G. Ikonomou, A. T. Blades, P. Kebarle, Anal. Chem. , 63 (1991) 1989.
    [89] P. Kebarle, L. Tang, Anal. Chem. 65 (1993) 972.
    [90] D. P. H. Smith IEEE. Trans. Ind. Appl. 1A-22 (1986) 527.
    [91] A. Gomez, K. Tang, Phys. Fluid. 65 (1994) 404.
    [92] J. V. Iribarne, B. A. Thornson, J. Chem. Phys. 64 (1976) 15.
    [93] J. B. Fenn, J. Am. Soc. Mass Spectrom. 4 (1993) 524.
    [94] G. R. Agnes, I. I. Stewart, G. Horlick, Appl. Spectrosc. 48 (1994) 1347.
    [95] S. Kaziannis, S. Santabarbara, J. A. Wright, G. M. Greetham, M. Towrie, A. W. Parker, C. J. Pickett, N. T. Hunt, J. Phys. Chem. B 114 (2010) 15370.
    [96] Y. Kazunari, Inorg. Chem. 45 (2006) 3034.
    [97] L. G. Denisov, T. M. Makris, S. G. Sligar, L. Schlichting, Chem. Rev. 105 (2005) 2253.
    [98] K. H. Whitmire, J. Cluster Sci. 12 (1991) 231.
    [99] S. N. Knochenko, N. A. Pushkarevsky, A. V. Virovets, M. Scheer. J. Chem. Soc. Dalton Trans. (2003) 581.
    [100] J. Y. Saillard, S. Kahlal, N. S. Lokbani-Azzouz, J. F. Halet, Abstr. Pap. Am. Chem. S. 225 (2003) 20.
    [101] M. Shieh, H. S. Chen, H. Y. Yang, S. F. Lin, C. H. Ueng, Chem. -Eur. J. 7 (2001) 3152.

    無法下載圖示 本全文未授權公開
    QR CODE