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研究生： 張珮玟
Pei Wen Chang
論文名稱： 含釕配位化合物-黏土修飾電極之研究
指導教授： 王忠茂
Wang, Chong-Mou
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 化學系
Department of Chemistry
論文出版年： 2003
畢業學年度： 91
語文別： 中文
論文頁數： 110
中文關鍵詞： 黏土 、含釕配位化合物 、修飾電極 、半生期
英文關鍵詞： clay, Ruthenium, modified electrode, lifetime
論文種類： 學術論文
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    • 含釕配位化合物，如Ru(bpy)32+，可於氧化還原時產生電化學發光反應(Electrochemiluminescence，簡稱ECL)；而5-胺基菲繞林(5-aminophenanthroline，簡稱NH2-phen)及其金屬化合物，可於氧化時聚合於電極表面，並形成導電聚合膜。根據這些反應，本論文於是對多種含釕配位化合物進行研究，並將之製備成修飾電極，並藉以探討這些含釕配位化合物的光電性質。實驗顯示：部分含釕化合物可修飾於碳質陣列印刷電極上，並可與三丙基胺(tripropylamine)進行電化學發光反應。此外，本論文也利用此修飾電極對生化物質如多巴胺進行偵測。
    暫態螢光光譜分析顯示：這些被吸附的含釕配位化合物受到光激發時，常顯現兩種暫態光譜，其一可能受到黏土中吸附力較弱的位置所吸附，生命期較長；其二，則可能受到吸附力較強的位置所吸附，生命其較短，接近儀器的偵測極限。對於此一現象，我們發現不含鐵離子的黏土微粒較不會顯現生命期縮短的現象。由於此一差異，我們推測含釕化合物生命期縮短的可能原因是受到鐵等離子的抑影響。而我們也發現含有-NH2基的含釕配位化合物若吸附於黏土微粒時，其生命期也會縮短，配位基中-NH2基數目越多，其生命期縮短愈為明顯。

    A series of ruthenium trisbidentates (denoted RuL3) have been synthesized and prepared as modified electrodes. Electrochemical investigations indicate that most RuL3 can be firmly adsorbed by clay minerals and the resulting clay particles can emit light under illumination or through an electrochemiluminescent mechanism with tripropylamine (TPA). Because of this property, this clay-RuL3-TPA system has been applied to detect dopamine.
    Studies based on the flash photolysis technique also show that the iron species (FeⅡ/Ⅲ) contained in the nature-occurring clay particles can effectively quench the excited RuL3 which is adsorbed on the clay surface. Experimental results, in addition, indicate that if the ligand L contains NH2, the lifetime of the excited RuL3 becomes shorter-lived relative to the analogues with no NH2 group. The more NH2 groups are contained, the shorter lifetime is founded with the excited RuL3. These results are supported by the synthesized clay particles containing no iron species.

    目錄 圖目錄……………………………………………………………………..Ⅸ 中文摘要…………………………………………………………………..Ⅹ 英文摘要………………………………………………………………….ⅩⅠ 第一章 緒論 1-1 利用zero-zero bands計算激發態與基態能階差……………………1 1-2 含釕配位化合物的電化學發光…………………………………….5 1-3 黏土與沸石………………………………………………………….9 1-4 凝膠電極…………………………………………………………….12 第二章 實驗 2-1 儀器設備……………………………………………………………..14 2-2 化學藥品……………………………………………………………..16 2-3 含釕配位化合物之合成……………………………………………..18 2-4 黏土之前處理與製備………………………………………………..32 2-5 修飾電極之前處理與製備…………………………………………..34 第三章 實驗結果與討論 3-1 Ru(NH2-phen)32+之電聚合反應……………………………………..39 3-2 電聚合薄膜的電化學發光研究……………………………………..43 3-3 含釕配位化合物修飾電極之製備………………………….……….47 3-4 含釕配位化合物修飾電極之電化學發光行為研究……………….59 3-5 異配位含釕配位化合物之暫態螢光行為研究……………………...86 3-6 Ru(phen)32+修飾電極之電化學發光與多巴胺偵測…………………97 第四章 結論…………………………………………………………..102 第五章 參考文獻……………………………………………………..103 第六章 附錄…………………………………………………………..108

    第五章 參考文獻
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